Marcel Pagnol et les plans de mélange

Si l'on ne peut pas retirer à Henry Scheffé la paternité des plans de mélange avec les articles qu'il publia en 1958 et en 1963, on peut toutefois s'accorder à dire que des prémices méthodologiques avaient été introduits par Marcel Pagnol en 1929 dans une des pièces de la célèbre trilogie marseillaise : Marius.

Après avoir revisité ce mois-ci une publication présentant l'application des plans de mélange pour la formulation d'un détergent et la mise en oeuvre d'un maillage de type Simplex Lattice Design, je vous propose de (re)découvrir durant cette période estivale, quelques répliques extraite de Marius.

Le comptoir du bar de la Marine situé sur le Vieux Port de la cité phocéenne devient rapidement une paillasse expérimentale où expertise et méthodologie seront à l'origine de répliques mémorables, nous renvoyant à la notion de contrainte implicite relationnelle au sein d'un débat intergénérationnel.

César : Tu es né au-dessus de ce comptoir et tu ne connais même pas ton métier. Tiens, le chauffeur du ferry-boat, que je prends le samedi comme extra, il fait mieux que toi.

On sent déjà poindre un challenge qui nous ramène dans la boucle de la formulation : essayer de maximiser la désirabilité globale ou, tout au moins, de toujours faire mieux.

Marius : Qu'est-ce qu'il fait mieux que moi ?

César : Tout ! Tu ne sais même pas doser un mandarin-citron-curaçao. Tu n'en fais pas deux pareils.

En une réplique, César le bistrotier et père de Marius, incarné au cinéma par Raimu, puis par Roger Hanin et plus récemment par Daniel Auteuil, nous plonge dans le monde de la formulation avec la définition des constituants préalablement choisis et contenus dans des bouteilles poisseuses savamment arrangées au-dessus du comptoir. La métrologie n'est pas en reste puisqu'il est déjà question de répétabilité, sinon de reproductibilité.

Marius : Comme les clients n'en boivent qu'un à la fois, ils ne peuvent pas comparer.

César : Ah ! Tu crois ça ! Tiens le père Cougourde, un homme admirable qui buvait douze mandarins par jour, sais-tu pourquoi il ne vient plus ? Il me l'a dit. Parce que tes mélanges fantaisistes risquaient de lui gâcher la bouche.

Il convient non seulement de satisfaire une clientèle toujours plus exigeante en livrant un savant mélange désaltérant, mais aussi faut-il s'assurer de la robustesse de la formule, tout écart au mélange de référence, fruit d'une longue expertise et de longues recherches, pouvant immédiatement devenir fatal aux bonnes relations, sinon à l'économie. Bien avant les normes ISO 9000, la qualité était déjà au cœur du débat !

Marius : Lui gâter la bouche ! Un vieux pochard qui a le bec en zinc.

César : C'est ça ! Insulte la clientèle au lieu de te perfectionner dans ton métier ! Eh bien pour la dixième fois, je vais te l'expliquer, le picon-citron-curaçao. Approche-toi ! Tu mets d'abord un tiers de curaçao. Fais attention : un tout petit tiers. Bon. Maintenant un tiers de citron. Un peu plus gros. Bon. Ensuite, un BON tiers de Picon. Regarde la couleur. Regarde comme c'est joli. Et à la fin, un GRAND tiers d'eau. Voilà. 

Comme nous l'avons déjà mentionné, la formulation est le nerf de la guerre et le meilleur procédé de fabrication ne permettra pas de corriger une mauvaise formule. Réussir le challenge de la formulation consiste à associer l'expertise du chimiste à celle du technologue et du métrologue qui, de plus en plus aujourd'hui doit s'intéresser à des réponses sensorielles comme la couleur et le goût. Si les mathématiques traitent sans souci les proportions, nombres réels positifs inférieurs ou égaux à l'unité, la mise en oeuvre de ces mêmes proportions requiert des instruments de précision tels que des balances ou des compteurs volumétriques. Le passage de l'espace mathématique à l'espace technologique ne peut pas s'effectuer sans tenir compte de la grosseur approximative des tiers, autrement dit des incertitudes !

Marius : Et ça fait quatre tiers.

César : Exactement. J'espère que cette fois, tu as compris.

Marius : Dans un verre, il n'y a que trois tiers.

César : Mais, imbécile, ça dépend de la grosseur des tiers ! 

Marius : Eh non, ça ne dépend pas. Même dans un arrosoir, on ne peut mettre que trois tiers.

Bien évidemment, la contrainte relationnelle implicite que subissent les proportions des constituants n'avait pas effleuré un instant notre tavernier. A une époque où le Certificat d'Etudes Primaires était plus difficile à obtenir qu'une mention au bac aujourd'hui, la jeunesse fréquentant les bancs de l'école de Jules Ferry savait que la somme des proportions devait être unitaire.

César : Alors, expliques-moi comment j'en ai mis quatre dans ce verre.

Marius : Ça c'est de l'Arithmétique.

César : Oui, quand on ne sait plus quoi dire, on cherche à détourner la conversation ... Et la dernière goutte, c'est de l'arithmétique aussi ?

Les mathématiques et les statistiques sont souvent redoutées, à tort, des utilisateurs néophytes. Elles ne doivent en aucun cas prendre le pas sur le bon sens et la démarche méthodologique dans la mise en oeuvre des plans d'expériences. 

Certes, on a besoin de tels outils, aussi bien pour estimer les coefficients d'un modèle que pour chiffrer la qualité descriptive ou prédictive de ce dernier. C'est le rôle respectif de l'algèbre linéaire et de l'analyse de régression.

Certes, on aura besoin d'algèbre linéaire pour construire des matrices d'expériences dans des domaines expérimentaux qui, lorsqu'ils ne se présenteront plus sous forme de simplexes réguliers, deviendront des polyèdres convexes. Ce sera l'objet de la construction des plans D-optimaux que l'on abordera un peu plus tard dans ce blog.

Certes l'arithmétique nous sera utile à de nombreuses reprises, mais encore la géométrie ! Mais ne réduisons pas les plans d'expériences à des seuls aspects matriciels. Prenons régulièrement le temps de revenir sur le pragmatisme des approches proposées par Henry Scheffé ou encore McLean et Anderson pour bien comprendre l'intérêt des plans d'expériences dédiés aux problèmes de formulation. Le débat ne portera plus ainsi sur l'arithmétique mais bien sur l'indispensable dernière goutte, celle qui issue de la réflexion des experts permettra de transformer un objet mathématique en véritable outil d'aide à la formulation.

Les deux illustrations de cet article en forme d'intermède littéraire au milieu de présentations de cours et d'études de cas sont dues à Albert Dubout, talentueux caricaturiste qui immortalisa par ses dessins des chats, des pièces de Marcel Pagnol et le pittoresque petit train de Palavas-les-Flots, cité balnéaire de l'Hérault qui lui rend un hommage mérité en consacrant un musée à l'ensemble de son oeuvre.

Formulation d'un détergent A (Partie II)

La première partie de la présentation a permis de progresser, étape par étape, jusqu'à la construction de la matrice d'expériences, issue d'une méthode proposée par Henry Scheffé en 1958. Un plan de mélanges de type Simplex Lattice Design a suggéré aux expérimentateurs un maillage uniforme dans un domaine expérimental dont la géométrie est un simplexe.  Dans cet exemple, le degré de maillage doit permettre d'estimer la forme canonique du modèle polynomial de degré 4, encore appelé modèle quartique. Rappelons que cette étude de cas permet de revisiter un article publié par J.P. Narcy et J. Renaud en 1972 à propos de la formulation d'un détergent.

La seconde partie de la présentation s'intéresse à l'analyse de la variation des résultats expérimentaux à partir de différents volets restitués sous forme de cinq séquences.

Analyse globale : avant de se précipiter dans les menus d'analyse offerts par les logiciels et de recourir à des méthodes de modélisation, il est primordial de consacrer du temps à une observation préliminaire des valeurs observées. On présente ici l'utilisation des fonctions de répartition d'une part et de la carte de contrôle de l'étendue d'autre part, de telle sorte qu'à partir de graphiques aisément interprétables, on puisse énoncer des hypothèses pour la suite de l'analyse.

Analyse mathématique : il convient de rappeler la méthode de calcul direct et manuelle des coefficients du modèle proposée par Henry Scheffé en 1958, puis complétée par J.W. Gorman et J.E. Hinman en 1962. Par ailleurs une application "plus moderne" de la méthode des moindres carrés est mise en oeuvre de manière à estimer d'une part les coefficients des modèles et d'autre part les résidus : c'est l'objet de l'analyse mathématique.

Analyse statistique : on retrouve dans cette séquence une application particulière d'un chapitre de cours dédié au calcul la qualité descriptive et la qualité prédictive des modèles, que l'on restitue au travers de coefficients appelés R²ajusté et Q². On introduit également une méthode de transformation de la réponse, appelée transformation de Box-Cox. Cette transformation, qui n'avait pas été initialement envisagée par les auteurs de la publication en 1972, est rendue nécessaire pour améliorer la qualité des modèles en prenant en compte l'analyse de la fonction de répartition évoquée précédemment. Une solution alternative est suggérée en imposant des contraintes au domaine expérimental.

Analyse graphique : En présence de trois constituants, il est classique de restituer l'équation du modèle sous forme de courbes iso-réponses. A titre de comparaison, on juxtapose dans cette séquence les courbes proposées par les auteurs sur papier triangulaire, la restitution réalisée aujourd'hui à l'aide d'un logiciel dédié et la construction de ces courbes à l'aide d'un tableur. Complémentairement, la représentation de la trace de la surface de réponse peut être utilisée pour décrire graphiquement la variation d'une réponse autour d'un mélange de référence. Le rapprochement de la trace avec le tableau des valeurs observées permet de confirmer le choix de la transformation retenue à l'étape précédente.

Conclusion : La superposition des courbes iso-réponses permet d'isoler graphiquement un sous-domaine potentiellement intéressant pour l'optimisation du détergent faisant l'objet de l'étude. Un maillage complémentaire autour de l'optimum pressenti permettrait de confirmer les conclusions de cette première approche. On rappelle enfin dans cette conclusion les étapes clés présentées à partir de cette étude de cas.

Ainsi s'achève la présentation de la première étude de cas dans ce blog consacré aux plans d'expériences dédiés aux problèmes de formulation.

Vos commentaires sont toujours les bienvenus et permettront d'enrichir ce blog à partir de nouveaux articles.

Formulation d'un détergent A (Partie I)

Après avoir présenté les réseaux de Scheffé de type Simplex Lattice sous forme d'un cours magistral, nous allons nous intéresser maintenant à l'application de ce type de maillage dans le cadre d'un exemple de formulation d'un détergent. Cette étude de cas permet de revisiter un article publié par J.P. Narcy et J. Renaud en 1972 en introduisant des approches et des concepts complémentaires.

La première partie de cette présentation s'articule autour de cinq séquences.

Introduction : l'introduction permet de découvrir le plan de la présentation, l'origine de l'exemple et les points particuliers qui seront développés dans les séquences suivantes.

Objectif et stratégie : on rappelle ici les objectifs de l'étude en y associant la présentation des réponses que l'on associe à la recherche d'un optimum. Les auteurs s'intéressent à la solubilisation et à la stabilité d'un mélange ternaire associant trois constituants tels que de l'eau, de l'alcool et de l'urée et vont observer la variation de deux réponses, à savoir la viscosité et le clear point, en fonction des variations des proportions des constituants. On présente à nouveau dans cette séquence différentes stratégies envisageables lorsqu'on est confronté à un problème d'optimisation. C'est une stratégie de type component proportions qui sera retenue par les auteurs.

Facteurs et domaine : les facteurs sont représentés dans cette étude de cas par les variables internes de la formulation, à savoir les proportions des constituants. Des contraintes explicites affectent la plage de variation des proportions et conduisent à générer un simplexe de hauteur réduite ; c'est l'objet de cette troisième séquence.

Modèle empirique : cette quatrième séquence est consacrée à la présentation de la forme canonique des modèles polynomiaux de degré d, que l'on associe d'une part à la construction des réseaux de Scheffé de type Simplex Lattice et d'autre part à l'analyse de la variation des réponses observées.

Matrice d'expériences : il s'agit du tableau indiquant le nombre et la nature des essais à réaliser. Dans cette publication, les auteurs ont retenu un maillage du domaine expérimental permettant d'estimer a posteriori les coefficients d'un modèle de degré 4. Cette cinquième séquence présente la méthode de maillage proposée par Henry Scheffé en 1958 pour un simplexe de hauteur unitaire et son adaptation à un simplexe de hauteur réduite.

Vous découvrirez dans le prochain article, les différentes étapes de l'analyse des résultats.

Plans de mélange : Simplex Lattice Design

Il me semble important de faire tout d'abord un petit rappel historique pour bien situer la naissance des plans de mélange dans l'évolution des plans d'expériences au cours du temps.

Les plans d'expériences ont vu leur création tout au début du XX^e siècle et il convient d'associer la paternité de ces approches méthodologiques à Ronald Fisher (1890-1962) qui introduisit les plans en carré latin, les plans en carré gréco-latin et les plans en carré hyper gréco-latin dans le monde de l'agronomie. Indépendamment de ces dispositifs expérimentaux permettant d'estimer et de comparer les effets des facteurs, Ronald Fisher introduisit des notions importantes concernant l'organisation d'une campagne expérimentale au travers des trois aspects qui portent sur l'organisation des essais en blocs homogènes, sur la nécessité des répétitions au sein des blocs et sur la réalisation des essais dans un ordre aléatoire par rapport à l'ordre organisé provenant de la construction des dispositifs expérimentaux.

Les plans pour l'étude des effets des facteurs basés sur des propriétés d'orthogonalité facilitant à la fois l'estimation et la comparaison des effets et parfois des interactions sont apparus au fil des années jusqu'en 1970 environ, avec des dispositifs tels que les plans multifactoriels, plus connus sous le nom de plans de Plackett et Burman (1946), les plans factoriels fractionnaires, connus également sous le nom de plans de Box et Draper (1961), ou encore les plans factoriels asymétriques. Le japonais Genichi Taguchi (1924-2012) a participé à la vulgarisation, parfois controversée mais ô combien utile, de quelques plans d'expériences très pragmatiques et très utilisés, en particulier dans le domaine de l'industrie électronique et mécanique.

Les plans pour l'étude des surfaces de réponse, destinés à des problèmes d'optimisation, ont été développés conjointement mais plus tardivement, avec trois dates importantes qui ont marqué l'apparition des plans composites centrés (1951), des plans de Box-Behnken (1960) et des réseaux uniformes de Doehlert (1970). L'analyse numérique des valeurs observées dans un plan pour l'étude des surfaces de réponse ne se contente plus de l'estimation de simples moyennes arithmétiques comme dans les dispositifs expérimentaux précédents. Le nombre d'expériences à mettre en œuvre avec de tels dispositifs est également important, ce qui restreint généralement leur application à la recherche d'un optimum dans un domaine expérimental défini par les variations de deux, trois et plus rarement quatre facteurs indépendants.

Si quelques tentatives de plans de mélange ont vu le jour auparavant - on cite généralement la publication de Claringbold en 1955 - il a fallu attendre 1958 pour que soit posée la pierre fondatrice des plans de mélange par Henry Scheffé (1907-1977). La première famille de dispositifs expérimentaux s'appelle Simplex Lattice Design. Certes la méthode de maillage et d'analyse ne s'applique qu'à des domaines expérimentaux sous forme de simplexe (Segment de droite pour des mélanges à deux constituants, triangles équilatéraux pour des mélanges à trois constituants, tétraèdres réguliers pour des mélanges à quatre constituants), mais il faut aujourd'hui en saluer le pragmatisme et l'efficacité ... à une époque où les ordinateurs étaient absents de nos bureaux !

Les plans de mélange n'ont cessé de se développer tout au long de la fin du XX^e siècle avec des publications marquantes que nous dévoilerons au fil des articles de ce blog.

Vous allez donc découvrir deux séquences de présentation des dispositifs de type Simplex Lattice Design. Les méthodes d'analyse de la variation des résultats apparaîtront plus spécifiquement lors de la présentation de différentes études de cas.

La première séquence est consacrée à la présentation de la méthode de maillage d'un simplexe de hauteur unitaire, après avoir rappelé la définition et l'origine de cette figure géométrique, puis les règles de lecture dans un diagramme ternaire. C'est également dans cette séquence que sont présentées les formes canoniques des modèles polynomiaux, modèles utilisés pour décrire la variation d'une réponse au sein du domaine expérimental.

La deuxième séquence est consacrée à l'adaptation du maillage d'un simplexe de hauteur unitaire à un simplexe de hauteur réduite, conséquence de la définition de contraintes individuelles inférieures explicites, introduites par les experts pour imposer la présence d'un constituant dans un mélange. On fait appel ici à la définition des pseudo-constituants.

Chacune des séquences est ponctuée par un quizz de quelques questions ; en répondant à ces questions, vous capitaliserez ainsi les connaissances apprises lors de ce chapitre.

Editorial Juillet 2015

Le lancement du blog au mois de juin a immédiatement suscité un grand intérêt et je remercie ici toutes celles et tous ceux qui m'ont adressé un message de sympathie et d'encouragement, avec un clin d’œil particulier pour les anciens élèves de l’École Nationale Supérieure de Céramique Industrielle. Un grand merci également à Alexandre, qui se reconnaîtra, pour sa contribution à la diffusion du lien du blog au travers de sa liste importante de contacts dans le vaste "monde" des matériaux minéraux.

Un formulaire de contact et un formulaire d'abonnement ont été rajoutés sur le blog ; vous pouvez me transmettre désormais directement vos remarques et être automatiquement avisés de la publication d'un nouvel article qui, par défaut, est mis systématiquement en ligne le mercredi. Les quelques soucis matutinaux de mise en ligne des vidéos ont été rapidement réglés, puisqu'il suffisait de les rendre publiques et d'autoriser leur intégration ! Un grand merci à Adeline, qui se reconnaîtra également, pour m'avoir fait partager son expérience personnelle de création d'un blog littéraire et pour ses conseils d'amélioration.

Les articles du mois de juillet seront exclusivement consacrés aux plans de mélange de type Simplex Lattice Design. Proposée initialement en 1958 par Henry Scheffé, puis complétée par J.W. Gorman et J.E. Hinman en 1962, cette approche pragmatique a donné lieu à de nombreuses applications, en particulier pour la recherche d'un optimum à partir de mélanges associant trois ou quatre constituants.

Vous découvrirez tout d'abord deux séquences vidéos relatives à un cours, puis la présentation d'une étude de cas revisitée depuis sa publication en 1972 et appliquée à la formulation d'un détergent. La présentation de cette étude de cas a été découpée en 10 séquences vidéos d'une vingtaine de minutes qui apparaîtront chronologiquement en troisième et en quatrième semaine. Cette présentation nous renverra à une époque pas si lointaine, où l'on devait faire les calculs à la main et des représentations graphiques sur du papier millimétré, qui pour l'occasion faisait appel à des diagrammes triangulaires.

Puisque le mois de juillet comporte un cinquième mercredi, je vous réserve une petite surprise "méditerranéenne" que chacun pourra mettre en oeuvre expérimentalement, mais je ne vous en dit pas plus !

Bon été à toutes et à tous .... au moins pour celles et ceux qui sont dans l'hémisphère nord !